Il secondo inventario venne redatto da Antonio Francesco Vangucci, che suddivise l'archivio in due sezioni (Archivio generale e Archivio segreto) e ciascuna sezione in materie. In esso l'archivio risulta costituito da 1630 unità datate 1300-1839, numerate progressivamente e contrassegnate da lettere alfabetiche.
Il terzo e ultimo inventario venne redatto da Luigi Marini, che ripartì la documentazione in 22 materie per complessive 2173 unità dal 1300 al 1884 (con aggiunte successive fino al 1905). Oltre alla documentazione contabile, amministrativa e sanitaria afferente gli Spedali, vi si descrivono gli atti relativi al monastero di Ripalta, all'abbazia dei Roccettini e alla prepositura degli Umiliati.
Durante il periodo di deposito presso la Biblioteca Forteguerriana l'archivio non fu oggetto di riordini, fatta eccezione per alcune note e aggiunte apportate da Santoli all'inventario del 1884.
Nel 1941, a seguito della costituzione della Sezione di Archivio di Stato di Pistoia, il materiale vi venne trasferito; rimasero in Forteguerriana le pergamene (117 dal 1184 al 1629) cui si aggiunsero, nel 1968, due cartulari trecenteschi.
A seguito della richiesta avanzata dalla direttrice dell'Archivio di Stato, Rosalia Manno Tolu, e accolta dal Consiglio di amministrazione dell'Ospedale con delibera 923 del 17 settembre 1980, tra gennaio e aprile 1981 venne effettuato un secondo deposito che, di fatto, avrebbe dovuto portare a termine la ricomposizione dell'archivio storico dell'ente. Il materiale depositato era costituito dalle pergamene (confluite nel fondo Diplomatico) e dai cartulari rimasti in Forteguerriana e da 232 unità archivistiche dei secc. XVIII-XIX ancora conservate presso l'Ospedale.
Negli anni successivi al secondo deposito la documentazione fu oggetto di un nuovo intervento di riordino, a firma di Maurizio Castelli, che riguardò esclusivamente gli atti prodotti dopo il 1784. Il Castelli suddivise la documentazione in tre sezioni: "Amministrazione unica", "Amministrazione separata" e "Spedalità". Le prime due sezioni, che rispecchiavano l'evoluzione della gestione amministrativa dell'Ospedale, contenevano prevalentemente atti amministrativi e contabili, mentre la terza quelli a carattere più strettamente ospedaliero. L'inventario era costituito da 1808 unità dal 1784 al 1951.
Nel maggio 1993 venne condotta una visita ispettiva da parte della Soprintendenza archivistica per la Toscana presso la sede dell'ospedale, da cui emerse la presenza di ulteriore documentazione costituita da cartelle cliniche (alcune migliaia dal 1928 al 1988), da un centinaio di registri di accettazione e rubriche alfabetiche dei degenti e da altra documentazione, tutta otto-novecentesca, a carattere amministrativo e contabile.
Conseguenza dell'ispezione fu la stipula, tra l'Archivio di Stato e l'Azienda USL 3 di Pistoia, di una nuova convenzione di deposito volontario, finalizzata al trasferimento di una parte del materiale individuato. Tra marzo e giugno 1994 vennero depositate 731 unità archivistiche del 1874-1959.
Nonostante nuove richieste di deposito da parte della USL, nel 1998 l'Archivio di Stato si rese indisponibile, per carenza di spazi, ad accogliere ulteriore materiale.
Tra il 2000 e il 2003 il complesso è stato oggetto di un intervento complessivo di inventariazione e riordino che ha dato origine allo strumento di ricerca oggi in uso.