Nel 1865, editi per volontà dell'amministrazione municipale pisana, erano usciti due opuscoli di Francesco Bonaini: l'uno conteneva il discorso da lui pronunziato per l'inaugurazione dell'Archivio, l'altro, "Il Regio Archivio di Stato di Pisa nel giugno del 1865", tracciava un inventario sommario dei fondi del nuovo Istituto, con l'avvertenza che si trattava di una sistemazione bisognosa di studi più approfonditi. Il libretto è particolarmente interessante poiché mette in evidenza l'inventariazione del materiale documentario, che ha lasciato tracce profonde tuttora evidenti. Separate le pergamene, che andarono a costituire l'Archivio diplomatico, dai fondi di provenienza, il resto del materiale era suddiviso come segue: archivio della Repubblica pisana fino alla seconda soggezione al dominio fiorentino (1509); archivio del Comune di Pisa sotto la dominazione della Repubblica fiorentina e delle due dinastie granducali, in cui erano compresi atti del comune e archivi governativi dell'Ufficio dei fossi, del Commissario, dell'Auditore di governo di Pisa e altri archivi minori; archivio del Governo di Pisa sotto la dominazione francese; archivio del Governo granducale dopo la restaurazione del 1814. A parte stavano gli archivi di istituzioni pie, dell'Opera della primaziale, dell'Università, dell'Ordine di S. Stefano. Questo tipo di sistemazione fu ripreso subito dopo da Clemente Lupi che, nel 1866, ebbe da Leopoldo Tanfani Centofanti, allora direttore dell'Archivio di Stato, l'incarico di effettuare l'inventario di quello che ne era considerato il nucleo fondamentale, cioè l'archivio del Comune. Lupi si occupò, innanzitutto, delle serie delle provvisioni e consigli degli anziani del popolo e, successivamente, di tutto il comune. Egli collocò nel diplomatico, tranne alcune eccezioni, gli atti provenienti dal fondo Atti pubblici dell'archivio delle riformagioni di Firenze e stabilì la divisione dell'archivio comunale in sei sezioni, divisione "storica" ancora alla base dell'ordinamento dell'archivio comunale, sebbene vi siano stati ulteriori rimaneggiamenti in epoca successiva. Presso l'Archivio di Stato di Firenze si trovano tuttora i documenti notarili pisani, quelli delle compagnie religiose e, in parte, delle corporazioni religiose soppresse, nonché una miscellanea con documenti dal sec. XIV.
Al momento della sua inaugurazione l'Archivio di Stato di Pisa trovò la sua sede nell'edificio sovrastante la Loggia de' Banchi, che fu congiunto al palazzo Gambacorti. Agli inizi del Novecento la maggior parte del materiale documentario fu trasferita sul Lungarno Mediceo, nel palazzo cinquecentesco con rimaneggiamenti dell'Ottocento, allora appartenente ai conti Toscanelli. Il palazzo Toscanelli, successivamente acquistato dallo Stato, è ancora oggi la sede principale dell'Istituto, che mantiene anche una sede distaccata nella Loggia de' Banchi.